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    <負(fù)載型單原子二氯丙烷催化劑Pt/MoSz>
      

      p一不飽和醛酮化合物被選擇性活化C=O鍵后可得到不飽和醇,該類反應(yīng)對(duì)于精細(xì)化學(xué)品和醫(yī)藥合成工業(yè)十分重要0。然而不飽和醛酮中的鍵十分容易被加氫,這就對(duì)C=O鍵的部分加氫造成了一定的困難。使用二維材料MoS作為載體,運(yùn)用吸附法制備了負(fù)載型單原子二氯丙烷催化劑Pt/MoSz,有效催化生物質(zhì)衍生的2一丁烯醛選擇性加氫到2一丁烯醇。通過試驗(yàn)表征巨HAADF-STEM和擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜(EXAFS)結(jié)果及DFT分析可知,Pt/MoSz中Pt;被錨定在二維材料的M。空位邊緣,形成Pt,-S一,的配位環(huán)境,Pt原子部分電子轉(zhuǎn)移到配位的S原子上,形成P(OGSG2),d帶中心下移,進(jìn)而降低了H物種的鍵強(qiáng)度,而H:的解離是整個(gè)反應(yīng)的決速步;同時(shí),H在Pt-S上活化解離的H溢流到二維的MoS上,與邊界形成化學(xué)鍵,最終得到像酶一樣的“口袋狀”的H-Mo-S-Pt,-S-Mo-H活性位點(diǎn)。以CO為探針的漫反射線外光譜(CO-DRIFTS)XPS和X射線近邊吸收譜(XANES)表征結(jié)果表明,nano-Pt/MoSz表面對(duì)有線式吸附和橋式吸附兩種吸附方式,而單原子二氯丙烷催化劑Pt,/MoSz表面只有線式吸附,且Pt,為缺電子中心,這意味著2一丁烯醛中淡基氧為垂直吸附方式,因此在對(duì)淡基活化具有高度選擇性。http://www.chnlcjt.com

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