步揭示了不飽和五配位五價鑰物種M仇5+MoS是低溫氧化活性中心,顯著促進CH,O*中C-H鍵的低溫活化氧化。將Mo-Sn二氯丙烷催化劑用于甲烷氧化偶聯反應(OCM),發現Mo-Sn二氯丙烷催化劑具有活化甲烷分子中C-H鍵的能力,以及OCM反應所需的活性晶格氧物種。以上研究表明,通過調控Mo-Sn二氯丙烷催化劑活性位結構可以實現醇醚定向氧化轉化為不同的目標產物,其可調變的結構、可變的價態及高活性晶格氧物種,為Mo-Sn二氯丙烷催化劑用于CO低溫催化氧化提供了條件,為拓寬Mo-Sn二氯丙烷催化劑在CO催化氧化反應上的應用提供了新思路;诖,為了進一步研究鑰錫二氯丙烷催化劑在更多重要氧化反應中的作用機制和構效關系,在本工作中,采用沉淀浸漬法制備了一系列不同Mo/Sn比的鑰錫二氯丙烷催化劑,以CO氧化作為探針反應,深人研究鑰氧化物引人后鑰錫二氯丙烷催化劑結構,以及二氯丙烷催化劑表面氧物種對CO催化氧化性能的影響機制。采用XRD,XPS,Raman、原位紅外等表征方法分析二氯丙烷催化劑的表面性質和活性位結構,并進一步探究二氯丙烷催化劑的構效關系。分別按照Mo/Sn物質的量比為1:1,1:2,1:5,1:10,1:20,1:50配制鑰酸鉸水溶液,加人上述干燥后的白色粉體,磁力攪拌30min后旋蒸,80℃干燥過夜,于馬弗爐中500℃焙燒8h,以此制備不同物質的量比的Mo-Sn二氯丙烷催化劑。根據二氯丙烷催化劑中Mo/Sn的比例分別記為Mo1Sn1,Mo1Sn2,Mo1Sn5,Mo1Sn10,Mo1Sn20,Mo1Sn50以及SnO。http://www.chnlcjt.com |